挥发性有机物(VOCs)是大气臭氧与二次PM2.5的重要前驱污染物,甲苯作为典型芳香类VOC,分子结构稳定,实现其低温深度氧化对大气污染防控具有重要现实意义。尖晶石Co3O4是极具应用潜力的非贵金属催化材料,但仍然存在活性位点本征活性不足、氧空位生成困难、抗水汽干扰能力弱等现实瓶颈。针对上述难题,环境与材料工程学院公丕军副教授团队围绕活性位点自旋态调控、缺陷工程、晶面-形貌调控等开展系统研究,近期先后在环境化学领域顶级期刊ACS Catalysis(IF:13.6)Environmental Science & Technology(IF:12.2)以及自然指数期刊Inorganic Chemistry等发表多篇研究成果,为高性能VOCs净化催化剂的开发提供新思路。

近日,环境与材料工程学院公丕军副教授团队在Top期刊ACS Catalysis上发表题为《Spin-State Engineering in Ni-Doped Co3O4Hollow Prisms for Enhanced Toluene Oxidation》的学术论文。该工作提出原子级同晶取代结合形貌工程的综合策略,利用牺牲模板刻蚀重构法制备镍掺杂Co3O4空心棱柱催化剂(Ni-Co3O4-HP)。研究表明Ni可选择性取代尖晶石八面体位点的Co3+,局域配位扰动和Jahn-Teller效应诱导邻近Co3+发生由低自旋向高自旋的自旋态转变,d带中心向费米能级上移,削弱Co‑O键作用,显著降低氧空位形成能,协同氧空位显著提升甲苯低温氧化性能。
该论文以烟台大学为第一单位,公丕军副教授为第一作者兼通讯作者,相关工作得到山东省自然科学基金面上项目及青年项目的资助。
此外,团队在Top期刊Environmental Science & Technology上发表题为《Ligand-mediated Cobalt Oxide Nanocatalysts Unlocking Efficient Toluene Oxidation: Facet Engineering and Morphology Control》的学术论文。该工作采用配体介导的晶面-形貌协同调控策略制备四种不同晶面暴露的Co3O4纳米催化剂,系统揭示晶面对甲苯氧化的调控规律;研究发现暴露{110}晶面的十二面体催化剂因具备更低的氧空位形成能,增强了对反应物的吸附与活化能力,进而实现了优异的甲苯低温氧化活性与抗水性能,建立了“晶面/形貌→氧空位→吸附能→催化活性”的构效关系。

该论文第一作者为2023级硕士研究生马铭阳,烟台大学为第一通讯单位,公丕军副教授为通讯作者,相关工作得到山东省自然科学基金青年项目的资助。
此外,团队通过A位取代MOF衍生策略制备空心十二面体尖晶石催化剂,实现高自旋Co3+的释放,依托氧空位与Lewis酸性协同提升甲苯氧化效率(Appl.Surf.Sci. 2026,721,165364);同时构筑三维海胆状CoNi/NF整体式催化剂,借助微观结构与氧化还原协同优化VOCs净化性能(Inorg. Chem. 2025, 64, 10302-10312)。
上述论文第一作者分别为2023级硕士研究生马铭阳和2023级硕士研究生张汝涵,烟台大学均为第一通讯单位,公丕军副教授为通讯作者,相关工作得到山东省自然科学基金青年项目的资助。
原链接:
(1)https://doi.org/10.1021/acscatal.6c04725
(2)https://doi.org/10.1021/acs.est.5c14228
(3)https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2025.165364
(4)https://doi.org/10.1021/acs.inorgchem.5c01325
来稿时间:9月11日 审核:刘俞斌 责任编辑:刘运正